Le site de la Chute-Montmorency, où se concentrent une variété de phénomènes géologiques et naturels, porte les traces des activités humaines qui s'y sont déroulées.
Pendant la préhistoire, l'emplacement est fréquenté par les Autochtones comme lieu de pêche. En 1542, Jean Fonteneau dit Alfonse (1484-1544), pilote de l'expédition de Jean-François de La Rocque de Roberval (vers 1500-1560), est le premier à utiliser la chute comme point de repère. C'est toutefois Samuel de Champlain (vers 1570-1635) qui la nomme, en 1603, en l'honneur de Charles de Montmorency (1537-1612), amiral de France.
Le territoire entourant la rivière et la chute est l'un des premiers lieux de peuplement de la Nouvelle-France. La rivière sert en effet de limite entre deux des premières seigneuries concédées, celles de Beauport (1634) et Beaupré (1636). Le secteur est alors utilisé à des fins agricoles.
Pendant le siège de Québec (1759), la rivière et la chute forment la frontière entre les campements des Français de Louis-Joseph de Montcalm (1712-1759) et des Britanniques de James Wolfe (1727-1759). Le 26 juillet, des Autochtones dirigés par Charles-Michel Mouet de Langlade (vers 1729-1800 ou 1801) surprennent un détachement britannique commandé par Wolfe qui tente de traverser la rivière. Le 31 juillet, la bataille de Montmorency se déroule à l'ouest de la chute. Les Français repoussent alors les Britanniques qui risquent un débarquement dans la baie de Beauport.
Sous le Régime anglais, le site acquiert une vocation de villégiature. En 1780, le gouverneur sir Frederick Haldimand (1718-1791) y fait ériger sa résidence d'été, première villa palladienne au Canada et l'un des premiers domaines bourgeois de la région de Québec. Entre 1791 et 1794, la villa est louée au duc de Kent, le prince Edward Augustus (1767-1820), père de la reine Victoria (1819-1901). L'endroit est aussi visité par une population en quête de divertissement (glissade sur le pain de sucre, pique-niques) et plusieurs artistes attirés par son caractère sublime, dont James Peachey (mort en 1797), George Heriot (1759-1839) et Joseph Légaré (1795-1855). Ce lieu figure d'ailleurs parmi les sujets les plus illustrés au Québec et au Canada. Ses qualités attirent enfin quelques érudits, dont Henry David Thoreau (1817-1862) et sir James MacPherson Le Moine (1825-1912).
Entre 1797 et 1851, la villa est la propriété de Peter Patterson (1768-1851). En 1811, il achète le moulin à scie construit au pied de la chute par John Goudie (1775-1824). Dès ce moment, le bas de la chute vibre au rythme de cette industrie. George Benson Hall (1810-1876) habite la villa dès 1851 et exploite les moulins à scie qui resteront en activité jusqu'en 1892.
En septembre 1885, la Compagnie d'Éclairage Électrique de Québec et de Lévis met en service l'une des premières installations hydroélectriques au Québec, qui sert notamment à éclairer la terrasse Dufferin. La deuxième centrale Montmorency, aussi à l'avant-garde de la technologie de l'époque, est en fonction à partir de 1894. La centrale des Marches Naturelles est construite en 1905 à environ un kilomètre de la chute.
À partir des années 1880, le site acquiert une grande notoriété à des fins récréatives. L'hôtel Bureau et le Kent House Hotel, installé dans la villa en 1901, attirent les visiteurs. Le premier zoo québécois est créé en 1907. Un terrain de golf est aussi aménagé en 1915.
En 1889, la Montmorency Cotton Manufacturing Company (plus tard la Dominion Textile) s'établit au pied de la chute. Un chemin de fer la relie à la ville. Ce complexe industriel ferme ses portes en 1985.
En 1954, la maison Montmorency est achetée par les Dominicains. En 1967, un parc est aménagé du côté est de la rivière par le gouvernement du Québec, qui acquiert le domaine six ans plus tard.
Le site patrimonial de la Chute-Montmorency est classé en 1994. Une partie du site est déclassée en 2004.
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